Schmithals, Gerrit: Strukturelle und elektrochemische Charakterisierung der katalytischen Zentren in edelmetallfreien Katalysatoren für die Sauerstoffreduktion. , Berlin, Freie Universität, Diss., 2005
http://www.diss.fu-berlin.de/2006/3
Abstract:
In der vorliegenden Arbeit werden Ergebnisse von Untersuchungen zur Struktur des katalytischen Zentrums und der elektrochemischen AktivitÄat von Elektrokatalysatoren für die Sauerstoffreduktion im sauren Medium präasentiert. Die Katalysatoren werden durch gezielte thermische Behandlung von Übergangsmetall-Makrozyklen (Eisen- bzw. Cobalt-Porphyrinen) hergestellt. Diese Materialien könnten technische Bedeutung als Elektrokatalysatoren in Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen im Rahmen einer effizienten und umweltschonenden Energiewandlung erlangen. Den Schwerpunkt der Arbeit bilden Katalysatoren, deren Präparation ein neuartiger Ansatz zugrunde liegt, der zu einer erhÄohten katalytischen Aktivität im Vergleich zu bisherigen Verfahren führt. Die Resultate der strukturaufkläarenden Messungen werden daher mit den Arbeiten anderer Autoren an vergleichbar präparierten Katalysatoren verglichen. Wesentliche Erkenntnisse Äuber die Struktur der katalytischen Zentren werden aus Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS-), X-ray Absorption Near Edge Spectroscopy (XANES)-, als auch aus in-situ XAFS-Untersuchungen sowie Mößbauer- und Elektronenresonanz-Spektroskopie (ESR) gewonnen. Die Ergebnisse werden durch elektrochemische Messungen, Röntgendiffraktometrie, Rasterelektronen- und Transmissionselektronenmikroskopie sowie Gassorptionsuntersuchungen ergänzt.